1962年，台語電影《歹命子》的製作人覺得這部電影拍得並不理想，就請郭芝苑幫他寫一首好聽的主題曲，於是和辛文亭合作寫了一首和電影名稱相同的主題曲《歹命子》，1966年，五龍唱片將這首歌收錄在劉福助的唱片裡，也因此捧紅了劉福助。因為郭芝苑蒐藏了許多東西方樂譜和台灣歌謠譜，大約知道時下受歡迎的旋律樣貌，他創作過廣為人知的《初見的一日》、《心內事無人知》等流行歌。郭芝苑也曾於1958年至林摶秋導演的玉峰影業擔任電影配樂。